利用太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)CO2資源化對(duì)于實(shí)現(xiàn)“碳中和”具有重要意義。其中,將CO2高選擇性地轉(zhuǎn)化尤為關(guān)鍵,但該過(guò)程涉及復(fù)雜的電子/質(zhì)子耦合,以及面臨動(dòng)力學(xué)緩慢的挑戰(zhàn)。近期,梁倩教授圍繞光催化CO2還原高效轉(zhuǎn)化這一研究前沿,探索開(kāi)發(fā)了一系列新型光催化劑。
(1)通過(guò)氧空位誘導(dǎo)生成Bi-O-Sn氧化還原位點(diǎn),極大增強(qiáng)了質(zhì)子耦合電子傳遞(PCET)過(guò)程。該研究通過(guò)調(diào)控Bi的電子結(jié)構(gòu),優(yōu)化Bi 6p與*CHO 2p 軌道雜化,顯著降低了關(guān)鍵中間體*CHO的能壘,表現(xiàn)出卓越的催化性能,CH4產(chǎn)率達(dá)207.3 μmol g-1 h-1,選擇性為95.7%。相關(guān)成果以“Oxygen Vacancy-Driven Asymmetrical Charge Distribution on Bi-O-Sn Sites in Sn-Doped Bi2MoO6 for Efficient Photocatalytic CO2-to-CH4 Conversion”為題發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e21874)。

(2)通過(guò)構(gòu)建富含氧空位的BiOBr/In2O3異質(zhì)結(jié),實(shí)現(xiàn)了對(duì)活性中心電子結(jié)構(gòu)的精確調(diào)控,從而顯著提升了光催化CO2還原性能。氧空位與異質(zhì)結(jié)的協(xié)同作用有效延長(zhǎng)了電子壽命并抑制復(fù)合,顯著提升了反應(yīng)選擇性與量子效率。相關(guān)成果以“Tailoring p-p orbital hybridization via oxygen vacancy in bismuth oxybromide heterojunctions for efficient photocatalytic CO2 Reduction”為題發(fā)表在Advanced Functional Material(Adv. Funct. Mater. 2025, e18449)。
(3)通過(guò)碳基骨架將Co團(tuán)簇、CDs與Cs3Bi2Br9量子點(diǎn)穩(wěn)固結(jié)合,實(shí)現(xiàn)電子與質(zhì)子高效傳輸與結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。光生電子由Cs3Bi2Br9定向遷移至Co與CDs位點(diǎn),形成關(guān)鍵中間體Co-*CO-*CO-CDs,實(shí)現(xiàn)逐步C-C偶聯(lián)與連續(xù)氫化反應(yīng)。C-C偶聯(lián)主要發(fā)生于Co位點(diǎn),而鄰近的CDs促進(jìn)質(zhì)子供給與氫化過(guò)程,顯著降低反應(yīng)能壘并提升*CO2至C2H4的選擇性與速率。相關(guān)成果以“High productivity of C2 hydrocarbons by stepwise C-C coupling and hydrogenation on multisite photocatalyst”為題發(fā)表在Applied Catalysis B: Environment and Energy(Appl. Catal. B Environ. Energy 383, 2026, 126080)。
相關(guān)工作得到沈陽(yáng)師范大學(xué)/中國(guó)石油大學(xué)(北京)趙震教授,蘇州大學(xué)康振輝教授,中科院/上海光源章輝研究員等人的大力支持。梁倩教授長(zhǎng)期致力于光/電催化小分子轉(zhuǎn)化相關(guān)研究,2024年以來(lái)在催化與材料領(lǐng)域主流學(xué)術(shù)期刊發(fā)表多篇代表性成果:ACS Catal. 2024, 14, 17191-7200,Adv. Funct. Mater. 2024, 2412078,J. Catal. 2024, 435, 115574,J. Catal. 2025, 450, 116273,Sci. China Chem. 2025, 68, 2160-2169等。


